近日,吉林大学化学学院、无机合成与制备化学国家重点实验室陈飞剑教授和于吉红院士联合瑞典斯德哥尔摩大学、北京大学、西班牙马德里材料研究所等单位的科研人员报道了一例经由一维到三维的拓扑缩合合成的新型三维稳定超大孔硅酸盐分子筛材料ZEO-3,相关研究成果以“A 3D Extra-Large Pore Zeolite Enabled by 1D-to-3D Topotactic Condensation of a Chain Silicate”为题于1月20日在线发表于《Science》期刊。该材料由陈飞剑教授和于吉红院士课题组所开发,他们首先合成了一种新颖的1D链状硅酸盐材料ZEO-2,ZEO-2经高温煅烧直接发生拓扑缩合生成了3D稳定的全连接超大孔分子筛ZEO-3。瑞典斯德哥尔摩大学/北京大学黎建博士通过使用先进的连续倾转三维电子衍射(cRED)技术结合X-射线粉末衍射拟合精修方法最终确定了这两种材料的精确结构。ZEO-3具有3D十六元环(16MR)和十四元环(14MR)穿插超大孔道结构,是首例具有全连接三维超大孔道稳定结构的纯硅分子筛,是迄今为止已知的密度最小的二氧化硅多晶型,它的成功创制是超大孔纯硅分子筛合成领域的一项重要突破。ZEO-3具有超高的稳定性,1200℃煅烧仍保持稳定,其比表面积超过1000 m2/g,与其他沸石和金属有机框架相比,展现出优异的挥发性有机物(VOCs)吸附处理性能。该工作中1D到3D拓扑缩合新机制的发现,对理解传统分子筛晶化机理提供了新的启迪,对新型分子筛的设计合成及分子筛晶化机理的进一步阐明具有重要的指导意义。《Science》同期刊发了分子筛领域著名专家英国圣安德鲁斯大学Russell E. Morris教授针对该工作题为”Clicking zeolites together: A new mechanism to synthesize catalytic zeolites gives a previously unknown topology”的观点评述文章,将这种1D到3D的拓扑缩合比做分子筛中的“点击化学”,指出这种机制的发现必将导致新的拓扑结构,对于理论预测的大量分子筛新结构的实验室合成取得突破具有极大的吸引力,从而开辟新的应用领域。
该工作的通讯联系人为瑞典斯德哥尔摩大学/北京大学黎建博士、西班牙马德里材料研究所Miguel A. Camblor教授、吉林大学陈飞剑教授和于吉红院士;黎建博士、西班牙马德里材料研究所高子豪博士和吉林大学林清芳博士为共同第一作者。该工作得到了国家自然科学基金基础科学中心项目、重点研发计划和111计划等项目支持。